1967-68 concluye con 35 puntos en el lugar 5, 1968-69 hay una desmejora al conseguir 31 puntos ubicándose en séptimo lugar, como hechos anecdóticos el 5 de diciembre en el estadio Jalisco en un juego contra Guadalajara, a León le fueron expulsados 5 elementos razón por la cual el cotejo no pudo continuar y fue suspendido al minuto 75’ por el árbitro Arturo Yamasaki, los jugadores expulsados fueron Gil Loza, Salvador Enríquez, Pachuco López, camiseta fútbol José de Jesús Valdez y Rafael Chávez Rodríguez. Bajo la dirección técnica de José María Casullo los verdes perdieron 7 veces, en 3 de ellas por goleada frente al Oro 4-0 y Atlas 5-1 lo cual hacía dudar si conseguiría el título, no obstante terminaría empatado a 36 puntos con el Oro de Jalisco en el primer lugar de la tabla general por lo que fue necesaria una serie de desempate que se efectuó en el Estadio de los Insurgentes de la Ciudad de México, en el primer partido empataron a ceros, pero en el segundo encuentro el León derrotó al Oro por dos goles a cero, con anotaciones de Pablo Pérez al 51’ y Jaime Moncada al 74’, para así finalmente conseguir el primer título profesional.
Ese juego se disputaría 2 meses después, por la suspensión de la liga mexicana debido al II Torneo Panamericano que se disputó en Ciudad Universitaria entre el 26 de febrero y el 18 de marzo de 1956. El juego final se desarrolló en el estadio Olímpico Universitario de la Ciudad de México, León derrotó 4-2 al Oro con tres goles de Mateo de la Tijera y uno de Marcos Aurelio así el 25 de marzo de 1956 añadió su cuarto título, también obtendría el campeón de campeones al derrotar al Toluca que fue campeón de copa. El goleador fue Mateo de la Tijera que registró 12 goles más los 3 del juego de desempate. La temporada siguiente León no logró el título al conseguir 30 puntos quedando a 6 del campeón Guadalajara, en el torneo los verdes quedaron invictos en su campo donde de 12 juegos ganaron 8 y empataron 4, los goleadores fueron Osvaldo Martinolli con 17 y Mateo de la Tijera con 11 tantos. 1970-71 llegan jugadores como Jorge Davino, Roberto Salomone y Juan José Valiente que marcó 10 goles, el club fue dirigido por Antonio Carbajal realizan una temporada buena de 38 puntos ubicándose en cuarto lugar, luego se adjudicó el título de copa México y campeón de campeones al derrotar al América 1-0. 1971-72 realiza un torneo regular de 35 puntos con el lugar sexto general y de nueva cuenta gana la copa México y el campeón de campeones al derrotar a Cruz Azul en penales 5-3, durante la primera vuelta Luis Estrada recibió dos impactos de bala que lo dejaron fuera todo el año.
De la mano de su entrenador Antonio López Herranz el equipo conseguía su tercer título, Antonio Carbajal llegó al equipo junto con el regreso de Marcos Aurelio, Sergio Bravo y Saturnino Martínez, debieron competir contra un Guadalajara que era dirigido por José María Casullo y que se mostraba muy fuerte, León le ganó los dos juegos del año con idéntico 1-0; la penúltima fecha ambos clubes llegaban solos buscando el título con Guadalajara en 30 puntos y León en 29; para la última jornada Chivas enfrentaba al Puebla en El Mirador y con solo sacar el empate se adjudicaría el campeonato, sin embargo los poblanos ganaron increíblemente 1-0 con anotación del tapatío Guadalupe Velázquez, además que el portero del Puebla, Vicente González, le detiene un penal a Tomas Balcázar. En esa temporada hubo aumento de equipos para ser 14, los de León dominaron el torneo al igual que Oro, Antonio López Herranz era el entrenador que con jugadores como Carbajal, Bravo, Martinolli, De la Tijera, Marcos Aurelio y Jorge Marik consiguieron la mejor racha en la historia del club que, luego de arrancar con derrota ante Atlas a partir de la jornada 3 y hasta la 21, se mantendría invicto con 12 victorias y 7 empates hasta perder su racha contra Tampico 1-0; y a dos fechas de terminar fueron suspendidos Mari, Marinilla y Aurelio lo que causó una caída empatando con Zacatepec y perdiendo con Puebla FC, lo que provocó que Oro que tuvo un cierre de 3 triunfos y un empate los alcanzara en el liderato ambos con 37 puntos, así obligó a jugar un encuentro más para definir el título entre ellos.
Con este resultado, la Roja volvió a una semifinal de Copa América después de 16 años -la anterior había sido en 1999, cuando empató en 90 minutos reglamentarios ante Uruguay por 1:1, y perdió en penales por 3:5 en semifinales-. En los cuartos de final dieron cuenta del Cruz Azul con un 4-2 global, pero en la serie semifinal cayeron ante el eventual campeón Tijuana por global de 3-2. En lo individual tuvieron como mejor hombre a la ofensiva en Sebastián Maz con un total de 9 goles, 8 en el torneo regular y uno más en la liguilla. Otro hecho que pasaría a la historia se dio en el partido contra América, el 9 de mayo de 1946, luego de que Florencio Caffaratti tocara accidentalmente un cable de electricidad caído tras la portería de León, al darse cuenta de lo sucedido, Alfonso Montemayor se lanzó a salvar al argentino logrando arrancarlo del cable. El 3 de octubre comenzará la fase de grupos y la final de la tercera competición continental será el 28 de mayo. Al final del torneo se proclama goleador individual Luis Estrada con 24 goles y alcanzó esa distinción al marcarle 4 goles al Necaxa en la penúltima jornada.
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